Salazar, A., M. Martínez, C. Reinhards, A. Rico, and J. Rodríguez. "Assessment of the viscoelasticity effects on the fracture resistance of polyacrylamide-alginate hydrogels." Engineering Fracture Mechanics 320 (2025): 111105.
Salazar, A., et al. "Assessment of the viscoelasticity effects on the fracture resistance of polyacrylamide-alginate hydrogels." Engineering Fracture Mechanics 320 (2025): 111105.
Salazar, A., Martínez, M., Reinhards, C., Rico, A., & Rodríguez, J. (2025). Assessment of the viscoelasticity effects on the fracture resistance of polyacrylamide-alginate hydrogels. Engineering Fracture Mechanics, 320, 111105.
背景简介
双网络水凝胶（Double-network hydrogels, DN hydrogels）由于兼具高强度与高韧性，在柔性电子器件、人工软组织、仿生驱动器及创伤修复等生物医用和工程领域中具有广泛的应用前景。其断裂韧性来源于两种不同聚合网络之间的协同作用，其中一个网络提供弹性骨架，另一个则负责能量耗散。在水凝胶的力学响应中，粘弹性和孔弹性是两种关键的耗散机制，前者源自聚合物链段的内摩擦，后者则与水分在凝胶网络中的迁移有关。然而，当前多数关于水凝胶断裂行为的研究多集中于单一的弹性或耗散机制的描述，尚缺乏对两者耦合作用及相对贡献的系统评估。特别是在动态断裂过程中，水凝胶呈现出明显的时间依赖性行为，如何准确分离并量化粘弹性和孔弹性对裂纹扩展过程的影响，已成为构建可靠断裂本构模型与实现性能优化设计的关键问题。目前尚缺乏能够兼顾应力加载时效性与多尺度响应的实验手段与理论框架。因此，需要发展一种能够定量解析水凝胶断裂过程中不同耗散机制贡献的方法，尤其是针对典型双网络体系，明确粘弹性在能量耗散、裂尖变形及断裂参数中的作用，并据此指导水凝胶的韧性调控设计。
成果介绍
（1）采用基于Schapery粘弹性断裂力学理论的分析框架，并结合压痕松弛实验方法，系统评估了聚丙烯酰胺-海藻酸盐水凝胶在断裂过程中粘弹性与孔弹性两种耗散机制的相对贡献。通过使用不同半径的球形压头进行多尺度压痕实验，获得材料的松弛响应曲线，进而拟合出粘弹性模型的主要参数。与裂纹扩展所处的时间尺度相比，孔弹性耗散过程的松弛时间常数 τp 远大于试验时长（参见表1），因此在断裂过程中可忽略其耗散作用，仅保留粘弹耗散修正。在对断裂参数进行粘弹性耗散校正后，积分和裂纹尖端张开位移（CTOD）等关键参数下降幅度小于20%，如图1和图2所示，说明粘弹性在整个裂纹扩展过程中的能量耗散占比有限。
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图1 以 (a) 实际水凝胶中的 J 积分表示的 J 阻力曲线和 (b) 参考材料中的伪 J 积分表示的 JR阻力曲线
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图2 以(a) CTOD表示的 δ 阻力曲线和 (b)伪CTOD表示的 δR 阻力曲线
表1 弹性-粘附长度 l、耗散长度 ξ、断裂试验持续时间 tf 和孔弹性松弛时间 τp
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（2）控制水凝胶中Alginate的含量（即第二网络的比例）来探究网络结构组成对材料断裂性能的调控作用。实验采用纯剪切断裂构型，确保裂纹尖端主要受模式 I 加载，从而增强断裂测试的一致性与可靠性。裂纹扩展过程中，利用高分辨光学方法测量裂尖两侧的张开位移（CTOD），并建立了对应于裂纹增长量（Δa）的CTOD演化曲线。结果显示，随着Alginate含量的增加，水凝胶的 J–Δa 断裂阻力曲线显著上升，而校正后的–曲线同样表现出提升趋势（见图1）。CTOD校正后 δR–Δa 曲线也显示出一致性，即无论是否校正，CTOD临界值（δc 或 δR,C）随Alginate含量增加而明显增大（见图2）。这些趋势表明，Alginate网络对裂纹扩展过程具有抑制作用，在能量耗散和裂纹钝化方面起到关键作用。
（3）在断裂力学机制方面，进一步探讨了裂纹尖端过程区的物理机制。通过对粘弹性校正后的J积分（JR）与对应的裂纹尖端开口位移（δR）进行拟合，发现二者呈现出良好的线性关系，可表示为 JR= σm·δR（见图3）。其中为裂尖等效平均应力。更为重要的是，拟合得到的值与水凝胶拉伸测试获得的极限拉伸强度高度接近，表明裂纹扩展过程可以由常应力粘聚区（constant-stress cohesive zone）模型有效描述。在此模型中，裂纹扩展前材料在裂尖维持恒定应力状态，耗散能主要集中于小范围的粘聚区之内。
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图3 所研究的水凝胶的 JR 与 δR 的关系
致谢
作者感谢西班牙经济和竞争部通过 PID2019- 108968RB-I00 和 PID2022-140868OB-I00 项目以及马德里市政府通过 Hydrosize 项目提供的资金支持。本文第一作者及通讯作者：A. Salazar (Universidad Rey Juan Carlos) 。
本期小编 沈文顺（整理）
姚辰霖（校对）
郭子键（审核）
董乃健（发布）
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