|
Pal S, Angelini T E, Bhattacharyya A. Elastic moduli and strain-dependent lateral strain to axial strain ratio in semi-dilute polyacrylamide hydrogels[J]. Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials, 2025: 107244.
Pal, Satya, Thomas E. Angelini, and Abir Bhattacharyya. "Elastic moduli and strain-dependent lateral strain to axial strain ratio in semi-dilute polyacrylamide hydrogels." Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials (2025): 107244. (): .
Pal, S., Angelini, T. E., & Bhattacharyya, A. (2025). Elastic moduli and strain-dependent lateral strain to axial strain ratio in semi-dilute polyacrylamide hydrogels. Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials, 107244., .
背景简介
聚丙烯酰胺（PAAm）等基础合成水凝胶因其含水量高且具备与人类软组织相近的力学特性，在生物医学工程如组织模拟体模和细胞支架中具有极大的应用前景。由于在实际服役环境中，凝胶材料需要承受复杂多样的机械应力，因此，准确表征并调控其在不同变形模式下的力学响应，特别是弹性模量等关键参数，已成为材料设计与工程应用中的基础问题。然而，高度溶胀的水凝胶通常表现出极强的柔软性和脆弱性，采用传统力学夹具进行测试时，极易产生应力集中并导致试样过早破坏。与此同时，对于水凝胶杨氏模量（E）、剪切模量（G）以及真实泊松比（ν）等基本力学参数的直接、独立测定，当前仍面临较大挑战，现有文献数据也存在显著的分散性。因此，迫切需要一种高精度的非接触式力学表征手段，以系统测定其在不同加载条件下的应力-应变演化规律。
成果介绍
（1）采用创新非接触2D-DIC技术系统提取极软介质的高保真局部三维应变场。如图1、2所示引入了非接触式的二维数字图像相关法，在全平衡溶胀的不同配比浓度半稀释PAAm水凝胶试样上，通过温和空气吹拂平均直径约150µm的氧化铝粉末建立高质量随机无规斑点图案。在10-3-10-1/s的应变率区间内采集单轴拉伸与简单剪切变形图像，成功避开了因接触硬质引伸计或机械滑移造成的边缘应力局域误差，定量、自洽地验证提取出了真实测试段内均匀的局部受力场。
.png)
图1 试验配置示意图：（a）单轴拉伸，（b）简单剪切
.png)
图2 （a）单轴拉伸（插图为斑点试样）、（b）简单剪切实验（插图为斑点试样）的实验装置
（2）定量揭示了半稀释PAAm水凝胶在单轴拉伸受力形变与纯简单剪切形变模式下完全非对称的“大拉伸应力软化非线性机制”（图3）。测试数据证实，在微小的轴向应变限度范围内（约在5%-10%以内），水凝胶的拉伸加载符合各向同性线性弹性力学规则。但伴随轴向加载位移持续剧烈伸展拉长，轴向杨氏拉伸切线响应曲线上表现出极为显著的应力软化非线性降解现象，即瞬时拉伸阻抗杨氏模量减小变薄。与此相反，简单纯剪切加载全过程自始至终在所有的测试形变范围内表现出了非常稳健完美的平顺、连续、长效三维宏观理想线性特征，不受变形界限尺度改变的衰退抑制。
.png)
图3 聚丙烯酰胺水凝胶在不同工况作用下的工程应力-工程应变曲线：(a) 单轴拉伸（线性坐标）；(b) 简单剪切（线性坐标）；(c) 单轴拉伸（对数坐标）；(d) 简单剪切（对数坐标）
（3）研究证实微小弹性应变界限内提取出的杨氏模量E和剪切模量G，其弹性常数演化经典De Gennes缩放网格浓度定律（图4、图5）。结合独立的小角X射线散射（SAXS）对平衡全溶胀状态下的网格物理结构特征空间热波动相关长度ξ（即物理纳米微孔格尺度尺寸）进行了精准提取测算。结果服从ξ~c*-0.75的高分子热力学理论负标度缩减指数物理规律，宏观弹性模量亦对速率无明显速率敏感热依赖，证明宏观模量精确分离反映出了凝胶准稳态平衡网格物理弹力物相刚度特征。
.png)
图4 网格尺寸ξ与相对浓度c*之间的缩放关系，显示幂律关系ξ~c*-0.75
.png)
图5 (a) 杨氏模量（E）和剪切模量（G）随平衡溶胀水凝胶浓度（c*）的变化； (b) 不同水凝胶组成下E与G的变化表明，在平衡溶胀水凝胶中，E/G接近3
（4）提出泊松比在拉伸模式下动态脱离体积守恒常数，并在大应变拉伸释水变薄软化的微观聚合物物理定域网络模型。图6验证了极低准小应变情形下，基于横向轴向测出偏量的横纵负位移比（即泊松比）与通过E/G定义计算出的预测值一致，证明其符合线性弹性、近理想不可压缩固体的本构前提。然而在外部施加剧烈大轴向位移拉长受拉载荷时，横向剪切尺度收敛效率放缓，泊松比从0.5单调偏离并逐渐降低，由此表现出水凝胶三维体积形变可压缩偏离。在此期间，由于局部网络网隙受张拉伸引，微孔隙内部滞留的自由水分子在受到净偏压作用下发生挤压溢出偏流释放，微观体积变化净缩减导致宏观轴向拉伸阻力下降，试样变薄并出现非线性软化。简单剪切几何载荷作为由于本身数学定义不改动整体物态三维宏观净体积的定界各向几何形变，不受内部流动释水几何失衡的作用，因而在形变全程保持长久均一线性，成功定量地从高分子浓度-网格演化统一视角揭示了软质胶体在特定形变主导下的微流流体交互宏观应力机制。
.png)
图6 （a）c*=64wt%时，轴向应变和横向应变随时间的变化；（b）横向应变与轴向应变之比随工程拉伸应变的变化，与浓度和应变速率无关。
致谢
本研究部分由印度科学与工程研究委员会（印度政府科学技术部下属法定机构）资助，项目编号为SRG/2019/001659，属于启动研究基金项目。作者同时感谢印度理工学院焦特布尔分校提供的项目编号为I/SEED/ABB/20200080，该项目对本研究亦有支持。本文第一作者：Satya Pal（Indian Institute of Technology），通讯作者：Abir Bhattacharyya（Indian Institute of Technology）。
本期小编 沈文顺（整理）
董乃健 （校对）
程 航 （审核）
董乃健 （发布）
|